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季威研究组潘宇浩等理论预测助力机械解理大面积单层二维单晶

| 2020-07-06

2020515日,《Nature Communications》在线报道了中国人民大学物理学系季威教授研究组和中科院物理所周兴江研究团队、高鸿钧院士团队在二维材料机械解理技术领域的最新研究成果(DOI: 10.1038/s41467-020-16266-w)。结合第一性原理预测、实验剥离、表征和器件构筑,他们发展了一套金辅助的机械解理制备大尺寸、高质量、单层二维单晶材料的普适方法,解离了40种尺寸达到毫米量级的单层单晶样品,理解了金与几类二维材料之间的相互作用机制,预测了制备悬空样品的可行性,并初步验证。

二维材料是一类仅有一个或几个原子层厚度的材料家族,涵盖了绝缘体、半导体、半金属、金属和超导体等,涌现出大量不同于传统三维材料的新奇性质。利用这些性质,这类材料可以用于构建新型晶体管,光电探测器,光吸收装置,存储器等器件,应用前景广阔,是目前凝聚态物理、材料科学、纳米科学等多学科领域的研究热点。制备高质量的二维材料,特别是原子层量级的超薄材料,是探索其新奇物性的基础。

2004年曼彻斯特大学的科学家剥离出单层石墨单晶,并获得了2010年诺贝尔物理学奖。十五年来,机械解理技术已被广泛应用于制备各种高质量的二维材料中。机械解理制备的二维单晶样品具有与基底相互作用弱,制备过程简单,样品质量高等优势,但制备效率(成功率)不高和样品尺寸小等不足却限制了其在很多领域的应用。因此,机械解理技术亟需改进的两个关键不足即是如何提高解离成功率和样品尺寸。

在实验摸索的同时,理论预测也在积极为解决这两个瓶颈问题寻找答案,即可否找到一种材料既与二维材料之间存在强于二维材料层间的相互作用(提高成功率,增加样品尺寸),又可以比较方便的去除(方便转移),甚至可以不显著影响二维材料的性质,而在剥离后直接被实验表征或者用于器件构筑?随着计算机技术的进步,第一性原理计算具有预测准确、成本较低等优点,已经逐步发展成探索新兴材料的重要手段。如果可以利用第一性原理计算方法给出二维材料机械解理的普适规律,找到一种合适的辅助剥离材料,将有望推动机械解理技术的方法改进,实现更高效、更大面积的二维材料剥离。

1. MoS2Au(111)相互作用的电子结构分析。(a-b)Au(111)(a)及独立(b)的单层MoS2能带结构;(c)MoS2/Au(111)界面差分电荷密度沿垂向的谱线图;(d) MoS2/Au(111)界面附近的S原子和Au原子的态密度分布图;(e-h) 位于态密度分布图-7.0 eV-5.3 eV两处峰的局域电荷密度图。


根据对过渡金属的杂化强度和稳定性分析,中国人民大学物理系博士研究生潘宇浩和季威教授发现:金(Au)表面可以为硫族(VIA)和卤族(VIIA)元素终结的二维材料提供足够大吸引力克服二维材料层间的相互作用,同时Au与硫族(VIA)和卤族(VIIA)元素的电子杂化相对较弱,是一种非共价相互作用,对材料的本征电子结构性质影响较小,是辅助二维材料剥离的理想界面间相互作用(图1)。具体地,他们系统计算比较了58种层状材料体系与金基底的相互作用能和层间结合能(图2),定义这两者之间的比值参数为RLA/IL。通过与实验比较,发现对于RLA/IL大于1.3的二维材料,金薄膜基底可辅助剥离其大面积、单层单晶。同时,他们还提出,对于RLA/IL更大的二维材料,金基底薄膜无需100%覆盖即可实现辅助剥离,有有望通过具有孔洞的金薄膜衬底构筑悬空二维材料。


2. 不同层状材料自身层间结合能以及与Au(111)相互作用能的对比。(a-b)研究的二维材料所涉及到的元素(a)及所在空间群(b)(c-d)四种典型二维材料与Au(111)的差分电荷密度;(g)二维材料与Au(111)的结合能和其层间结合能的柱状图。



结合理论计算,中科院物理所黄元副研究员和杨蓉副研究员在实验上成功理解了40种大面积二维材料单层样品,样品尺寸在毫米量级以上(图3)。这些大尺寸单层单晶样品可被扫描隧道显微镜、角分辨光电子能谱、荧光光谱等多种实验手段表征,由其构筑的的电子器件有优良的输运特性。同时,实验上也验证性地制备悬空样品,为研究材料的本征光学性质和输运性质提供了理想的研究体系。此外,研究团队还在国际上首次实现了大面积的单层FeSe, PtSe2, PtTe2, PdTe2等材料的解理,为开展一系列新材料物性的后续探索打下了坚持的材料基础。同时,该解离方法也展现出了非常好的衬底适应性,也可以在透明基底、柔性基底上实现高效解理,为光学、柔性器件研究提供了新材料平台。

这一研究成果首次给出了针对不同层状材料的普适性解理规律,对于探索更多二维材料的新奇物理性质具有重要的推动作用,也为未来大面积晶圆级二维材料的制备和应用提供了新的可能性。在该工作中,中国人民大学应届毕业生潘宇浩博士、中科院物理所黄元副研究员和杨蓉副研究员为本论文共同第一作者,中国人民大学季威教授、内布拉斯加林肯大学Sutter教授、中科院物理所周兴江研究员和中科院物理所高鸿钧院士为本文的通讯作者。相关工作发表在Nature Communications 11, 2453 (2020)上。本工作得到了科技部、基金委、教育部、中科院、中国人民大学、广东松山湖实验室和上海超算中心的大力支持。

3. 机械解理获得多种大面积高质量超薄二维材料。 (a) 新型机械解理的步骤; (b-e) 不同基底上解理得到的大面积MoS2; (f-g) 解理得到的多种大面积二维材料; (h-j) 异质结及悬空二维材料的拉曼光谱及荧光光谱。


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