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物理学系单分子驻极体研究取得新突破

| 2020-10-12

近日,物理学系季威教授、王聪博士与南京大学宋凤麒教授、厦门大学谢素原教授、伦斯勒理工澳门赌博平台史夙飞教授、耶鲁大学Mark A. Reed教授等研究团队合作,通过理论计算和实验测量发现了首个单分子驻极体并展示了其信息存储能力,相关研究工作以A Gd@C82 single-molecule electret”(一个碳82笼中钆原子的单分子驻极体)为题发表在1012日出版的上。


磁性是在日常生活中常见的现象,早在5000年前人们就认识了磁现象。天然铁矿石大抵是人类最早发现的永磁体permanent magnet,《鬼谷子·谋篇第十》就记载了2000多年前的战国时期利用天然永磁体制作司南的例子。在不对其进行任何操作的情况下,永磁体磁矩方向可以长期保持不变。硬盘磁片就是一种永磁体,记录信息则是在其微、纳米级的磁畴上对磁矩进行操作实现的。而在不进行写操作时,它的每个磁畴的磁矩方向不会发生变化,保证了其保存资料的可靠性。磁盘的信息存储密度已经从最初的2000 比特每平方英寸提到到了13亿比特每平方英寸以上。随着信息存储需求的暴涨,人们为提高信息存储密度、缩小磁畴尺寸提出了需求,而单分子磁体(single-molecule magnet)把磁性信号记录单元的尺寸缩小到极致的单个分子层次,也就是磁畴小型化的终极方案。

第一个分子磁体是在上世纪80年代被合成的Mn-12络合物,通常认为直到1993Novak等人才首次证实该络合物是一种特征温度不高于4 K (约-269℃)且可以用于信息存储的单分子磁体 [Nature 365, 141-143 (1993)]2018Layfield等人则首次将单分子磁体的特征温度提高到80 K(约-193℃),达到了液氮温度(78 K)以上(Science 2018DOI: 10.1126/science.aav0652)。

驻极体(electret)是一类可以与永磁体相类比的材料,可以看作是静电版的永磁体,也可以用于信息存储,还用在静电耳机和麦克风等多个方面。驻极体拥有不加外场时可以长期保持的电极化特性,其极化形式与永磁体中的电子自旋极化导致的磁性不同。驻极体特征早在1732年就被Gray发现了,1839Faraday(法拉第)从理论上总结了这一特征,而在1892Heaviside首次将electricmagnet两词组合成了electr-etelectret),明确提出了驻极体的概念。1919年日本物理学家Eguchi首次合成了驻极体材料,引领了驻极体的研究热潮。

尽管驻极体材料已经被研究了100余年,且单分子水平的单分子磁体也已经发现了近30年,单分子驻极体的研究却显得严重滞后了。2018Nishihara等人在首次在K12[Tb3+@P5W30O110]([Tb3+@P5W30])单分子驻极体的粉末样品中观察到了电极化回滞现象(Angew. Chem. Int. Ed., 57, 13429-13432)。然而,这一回滞现象是众多分子相互耦合的结果还是单个分子自身的表现,一时莫衷一是。2020年,物理学系及合作团队则首次在Gd@C82单分子器件中发现了单分子驻极体特征,并展示了其信息存储能力,将驻极体的尺寸极限缩小到了1 nm尺度。

具体地,他们在1.6 K(约-271.6 ℃)的低温下,利用电致迁移纳米间隙法,在一条约50 nm宽的金属导线上制造出了一道1 nm左右的间隙,并成功构造了几个Gd@C82单分子器件(如图1a所示),随后固定一个非常接近于零(2 mV)的源-漏电压值,通过改变栅极电压Vg,记录不同栅极电压值时的源流电流Ids,便会得到两套谱线,对应两种器件状态(state 1state 2)。如图1b所示,这两种状态可以通过改变栅压相互切换,在同一个单分子器件中,表现出了两套截然不同的输运特性。

这两种状态大概率对应两种分子构型,但这种构型变化却很难通过观测手段直接显示出来,第一性原理计算便体现出其特有的优势。计算发现,Gd@C82分子中Gd原子处在C82笼上的两个相邻的最稳定吸附位点上,其能量相差 ~ 6 meV(如图2a)。可以看到,Gd@C82分子的正负电荷中心并不重合,即分子存在电偶极矩。Gd原子在两个稳定吸附位点间移动,可改变分子的电偶极矩方向,从而可以利用外加电场调控两个吸附位点的相对稳定性。计算表明只要克服~11 meV的转换势垒,即可实现电场控制下Gd原子在两个位点间移动(如图2)。这本质上就等于实现了在单个分子水平上电偶极矩的可控翻转,即该器件是一种以单分子驻极体(Gd@C82)方式运转的单原子(Gd)信息存储器。

该工作是首次在单分子水平上证明了单分子驻极体的存在,并实现了存储操作,也是当前所知最小的驻极体。该单分子电偶极矩的可控翻转,实际是内嵌原子的位置移动,即该器件是一种以单分子电偶极矩翻转模式运行的单原子存储器。正如下图所示的那样,两个不同的原子位置可以用来编码信息,为未来存储器件小型化提供一种方案,展现出作为一个新兴研究方向的潜力。

Gd@C82 - 副本

该研究成果于1012日以“A Gd@C82 single-molecule electret”为题发表在上,物理学系博士后王聪博士(2019年吴玉章奖学金获得者)和南京大学博士生张康康、白占斌及张敏昊博士为论文的共同第一作者。物理学系季威教授和南京大学宋凤麒教授、厦门大学谢素原教授、伦斯勒理工澳门赌博平台史夙飞教授、耶鲁大学Mark A. Reed教授为论文的共同通讯作者。该工作的理论计算部分由人民大学完成,实验部分由合作单位完成。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科澳门赌博平台战略重点研究项目、中央高校基本科研业务费等项目的资助。


《自然·纳米技术》是《自然》期刊在纳米科技领域的子刊,也是该领域的旗舰期刊,年发文量仅约300篇,2019年影响因子31.5。这是物理学系2018年在该刊发文后,人民大学首次作为(共同)第一作者和(共同)通讯作者单位在该刊上发文。


文章链接:K. Zhang, C. Wang et al., A Gd@C82 single-molecule electret, Nature Nanotechnology, DOI: 10.1038/s41565-020-00778-z